Orlando de Albuquerque estreou-se em 1947, em Coimbra, com o livro de poemas Batuque Negro, que foi proibido pela censura já depois de impresso. Em 1950, com Lúcio Lara e Agostinho Neto, edita e dirige os cadernos «Momento: Antologia de Literatura e Arte», de que só sairão dois fascículos. Em 1951, com Vítor Evaristo, organiza a antologia Poetas em Moçambique, a primeira do género em Portugal e que foi editada pela Casa dos Estudantes do Império. Em 1952, com Vítor Evaristo e Alda Lara, edita sob o título de Godido e Outros Contos os contos que João Dias escrevera para o livro a publicar pela malograda Estante Moçambicana, livro que o autor não terminara por, entretanto, ter morrido tuberculoso. O prefácio do livro de João Dias é de Orlando de Albuquerque que, no ano anterior, lhe dedicara um poema publicado a favor da edição. Em 1958, Orlando de Albuquerque, que entretanto, casara com a poetisa angolana Alda Lara, vai radicar-se na cidade do Lobito, onde passa a exercer medicina. Aí continua a sua actividade literária, quer colaborando nos suplementos de artes e letras de jornais do Lobito e de Luanda, quer em movimentos culturais e editoriais como as Publicações Imbondeiro de Sá da Bandeira, hoje Huambo, e os «Cadernos Capricórnio» do Lobito.
Em 1962 morre-lhe em Cambambe, no Cuanza-Norte, a mulher, Alda Lara, e em 1966 inicia a edição da sua obra completa com um livro de poemas, editado em Sá da Bandeira, que organiza e prefacia. Nesse mesmo ano publica o ensaio Alda Lara, a Mulher e a Poetisa.
Em 1975 vem para Portugal, fixando-se em Braga, onde continuou a exercer medicina e onde publicou mais alguns contos. Nos últimos anos de vida, dedicou-se ao estudo da parapsicologia, no âmbito do Centro Latino de Parapsicologia daquela cidade.
Orlando de Albuquerque, que está representado em várias antologias de poesia e de conto africano de expressão portuguesa, colaborou em numerosos jornais e revistas, nomeadamente: Momento, Coimbra; Itinerário, Lourenço Marques; suplementos de artes e letras dos jornais Província de Angola, de Luanda, e O Lobito; Boletim Cultural do Huambo, Sá da Bandeira; Mensagem, Lisboa; e Vértice, Coimbra.
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