Exerceu as seguintes funções públicas: professor do Liceu de Passos Manuel (1911-1912), deputado (1913 e 1918), conservador da Torre do Tombo (1933 a 1949) e seu director de 1949 a 1950, vogal da comissão central do Conselho da Instrução Pública (1933 a 1936), director do Arquivo Municipal de Guimarães (1931 a 1950), onde fundou o Boletim dos Trabalhos Históricos. Pertenceu ao grupo literário «Os Tertulíadas», de que foi fundador com João Ameal e Caetano Beirão, entre outros e à Academia Portuguesa da História (1937), de que foi fundador e titular da cadeira nº. 9.
Em 1936 foi atribuído o Prémio Ramalho Ortigão, do Secretariado da Propaganda Nacional à 3ª. ed. dos Elementos de História de Portugal, e reivindica no ano seguinte o Prémio Alexandre Herculano para o seu D. João III.
Em 1982 foi instituído o Prémio Afredo Pimenta por seu filho, o Dr. Alfredo Manuel Pimenta.
Usou os seguintes pseudónimos: Structor, Lord Henry, Humberto de Aguiar, Frondélio Vimaranense, Álvaro Vaz Teixeira de Meneses.
Da vasta colecção de cartas que lhe foram endereçadas, e onde perpassam grandes nomes da cultura e política nacionais e estrangeiras (Cartas dos Outros para Alfredo Pimenta, 1963, edição que reúne algumas, preparando-se para breve a publicação da sua correspondência com Oliveira Salazar), ressalta uma faceta pouco falada do seu carácter: a do profundo interesse pelos desprotegidos da sorte, qualquer que fosse a condição social dos que se lhe dirigiam pedindo ajuda.
in Dicionário Cronológico de Autores Portugueses, Vol. III, Lisboa, 1994
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